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利用飞秒x射线晶体学揭示光系统II的结构动力学

2024-03-04 15:14

了解光合作用现象背后的分子机制可以使生物技术和可再生能源领域取得重大进展。光系统II (PSII)是一种蛋白质复合物,在这一过程中起着核心作用,它通过催化水的氧化并利用阳光产生双氧,这是氧气光合作用的基本步骤。尽管进行了广泛的研究,但PSII在水分解反应中的结构动力学,特别是在原子水平和短时间尺度上的结构动力学,在很大程度上仍未被探索。

先前的研究对PSII在水分解反应中发生的结构变化提供了有价值的见解,主要集中在微秒到毫秒的时间尺度上。然而,在较短的时间尺度上缺乏高分辨率的结构信息,特别是在光激发诱导的出氧复合物(OEC)不同状态之间的转换过程中,这对于理解水氧化和出氧机制至关重要。为了弥补这一研究缺口,日本冈山大学环境、生命、自然科学与技术研究生院跨学科科学研究所的Suga Michihiro教授和沈建仁教授于2024131日在《自然》杂志上发表了一项研究。

研究人员利用了泵浦探针系列飞秒x射线晶体学(TR-SFX),这种技术已知可以捕捉生物大分子的超快结构变化,具有显著的空间和时间精度。按照既定的方案,精心制备PSII微晶体,并进行一次或两次激光闪光光激发,然后用x射线自由电子激光器(XFEL)产生的飞秒x射线脉冲照射。为光系统II生成微晶体的过程非常耗时,跨越了近五年的时间,直到发现被编译和发表,”Michihiro Suga教授说,强调了该项目投入的大量努力。通过将晶体暴露在激光照射下并捕捉不同时间延迟的x射线衍射模式,研究人员可以广泛地跟踪PSII的微小结构变化,范围从纳秒到毫秒。

这些发现揭示了PSII在从S1S2S2S3的关键转变过程中复杂的结构动力学,以理解电子转移、质子释放和底物水输送等关键事件。激光照射后,YZ酪氨酸残基的结构发生了快速变化,表明发生了快速的电子和质子转移过程。在两次闪光后,D1亚基Glu189附近发现了一个水分子,随后转移到O5附近的O6位置,这为在水分解反应中加入的氧原子的起源提供了有价值的见解。该研究还阐明了水分子在特定通道内的协同运动,阐明了它们在促进底物水输送和质子释放中的关键作用。这些观察结果揭示了蛋白质支架和水分子之间复杂的相互作用,突出了它们对PSII催化循环效率的协同贡献。

我们的研究结果对各个领域都有重大意义,特别是在人工光合作用催化剂的设计方面。通过阐明PSII中水氧化的分子机制,我们可以激发能够通过人工光合作用有效利用太阳能的合成催化剂的发展,沈建仁教授在讨论这项研究的实际应用时解释道。通过了解PSII的结构动态,我们还可以为优化作物的自然光合过程提供策略,以提高农业生产力和减轻气候变化的影响。

这些发现不仅加深了我们对基本生物过程的理解,而且为解决与能源可持续性和环境保护相关的紧迫全球挑战带来了巨大的希望。让我们希望更多的研究为绿色创新铺平道路!

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